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研究揭示二氧化碳高選擇性電還原“雙通道”機理 相關成果發表于《自然—納米技術》

2021-09-23 15:44:14來源:《中國科學報》

日,中國科學院大連化學物理研究所研究員肖建團隊與電子科技大學教授夏川團隊、中國科學技術大學教授曾杰團隊合作,在二氧化碳轉化研究中取得新進展。他們研發出鉛單原子合金化的銅基催化劑(Pb1Cu),實現了二氧化碳高活、高選擇還原制備甲酸鹽,并探究了該過程的理論機理。相關成果發表于《自然—納米技術》。

夏川團隊和曾杰團隊制備出Pb1Cu,在實現二氧化碳高效電還原制備甲酸鹽的同時,保證了該催化劑的高選擇和穩定。肖建團隊進一步確定了Pb1Cu的催化機理及活位點,揭示了其高催化活和高選擇的根本原因。

肖建團隊建立了“雙通道”二維反應相圖,用于模擬二氧化碳還原在不同催化劑表面的活趨勢變化。研究發現,不同于傳統單一催化反應通道建立的活趨勢,二氧化碳電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根(COOH*)機理和甲酸根(HCOO*)機理,形成催化反應的“雙通道”。因此,二氧化碳電還原制備甲酸鹽過程的活趨勢體現了雙活頂點的質。

通過反應相圖活趨勢研究,團隊證明,二氧化碳電還原制備甲酸鹽反應中,Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理,這說明更優的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現出高二氧化碳電還原活的原因。此外,銅位點也被驗證是Pb1Cu催化二氧化碳電還原制備甲酸鹽的活位點。

肖建表示,“多重反應通道”不僅存在于二氧化碳電還原制備甲酸鹽的反應中,也普遍存在于復雜的催化反應中。該研究為設計高活和特定選擇電催化材料提供了新思路。

(記者卜葉)

責任編輯:孫知兵

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